新華社合肥3月10日電(記者戴威)記者從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校曾杰教授團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)筑納米島結(jié)構(gòu)催化劑,攻克了甲烷干重整反應(yīng)中催化劑極易燒結(jié)失活的難題。相關(guān)研究成果3月10日發(fā)表于國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《自然?材料》。
超細(xì)金屬納米顆粒因其超高的原子利用率,在多相催化領(lǐng)域備受青睞。然而,在催化反應(yīng)過程中,這些納米顆粒極易受到高溫等影響,從而自發(fā)聚集并導(dǎo)致活性降低,該過程被稱作燒結(jié)。發(fā)展超細(xì)金屬納米顆粒的抗燒結(jié)策略,是催化科學(xué)領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵難題。
此次研究工作中,研究人員基于對(duì)燒結(jié)路徑的深入理解,創(chuàng)制了一種納米島結(jié)構(gòu)催化劑。具體而言,研究人員在載體與金屬顆粒之間嵌入一種均勻分布、小尺寸且互不相連的金屬氧化物團(tuán)簇,其因島狀結(jié)構(gòu)被命名為納米島。相較于載體,納米島對(duì)金屬顆粒錨定更強(qiáng),因此顆粒無法整體遷移燒結(jié)。此外,納米島之間互不相連,從顆粒表面脫離的金屬原子難以跨島遷移。通過同時(shí)切斷兩種燒結(jié)路徑,納米島結(jié)構(gòu)有望顯著提升催化劑的抗燒結(jié)性能。
為構(gòu)筑納米島結(jié)構(gòu)催化劑,研究人員首先在氧化物與載體間構(gòu)建強(qiáng)吸附作用,通過高溫受控團(tuán)聚獲得小尺寸、高密度的氧化物納米島。通過將電性匹配原理和溶劑蒸發(fā)結(jié)合,研究人員實(shí)現(xiàn)了金屬在納米島上的精準(zhǔn)落位。針對(duì)常見的載體、納米島、活性金屬,研究人員發(fā)展了納米島結(jié)構(gòu)催化劑的材料庫。其中,二氧化硅負(fù)載的氧化鑭納米島對(duì)釕納米顆粒的穩(wěn)定效果尤為突出。研究人員將該催化劑應(yīng)用于甲烷干重整反應(yīng)以驗(yàn)證其抗燒結(jié)性能。此反應(yīng)因其在溫室氣體資源化利用方面的巨大潛力而備受關(guān)注。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)單程400小時(shí)的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化,且反應(yīng)后釕納米顆粒的尺寸仍維持在1.4納米,完美應(yīng)對(duì)了因高溫等因素導(dǎo)致的失活困局。通過定制活性金屬和載體,納米島結(jié)構(gòu)催化劑有望為多種催化反應(yīng)中所面臨的燒結(jié)失活難題提供切實(shí)可行的解決方案。
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